Die Geschichte dreht sich um die Schlümpfe, die kleinen blauen Kreaturen, die in einem friedlichen Dorf leben. Die Handlung wird in Gang gesetzt, als Papa Schlumpf auf eine faszinierende Geschichte über einen Prinzen namens Athanor stößt, der in einem fernen Land lebt. Dieses Land ist geheimnisumwittert und wird von vier Mauern bewacht, die jeweils ein dickes Eisentor haben. Athanor war für seine Weisheit und seine angeblichen Fähigkeiten in Alchemie und Magie bekannt.
Das Abenteuer entfaltet sich, während die Schlümpfe die Herausforderungen und Gefahren ihrer Reise meistern, geleitet von den Informationen aus dem alten Zauberbuch. Die Aufgabe besteht darin, die Geheimnisse von Athanors Reich zu lüften und das darin verborgene Wissen zu entdecken.